甲烷氧化偶联制烯烃实现低温催化有机胶
文章来源：筛选机械网 | 2022-07-29
甲烷氧化偶联制烯烃实现低温催化
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华东师范大学上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室路勇教授课题组在低温甲烷氧化偶联制取烯烃研究上取得了重要进展，相关成果《TiO2掺杂Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂上MnTiO3驱动低温甲烷氧化偶联制烯烃》近日发表于《Science Advances》。博士生王鹏伟和赵国锋副研究员为该论文的共同第一作者，路勇教授和赵国锋副研究员为该论文的共同通讯作者，华东师范大学为该成果的独立完成单位。
乙烯等低碳烯烃是重要的基础化工原料，被广泛用于生产塑料、纤维和橡胶等化工产品，其产量是衡量一个国家石油化工兴衰的重要标志okmart.com。长期以来，其生产主要依赖石脑油蒸汽裂解;但源于石油加工路线的石脑油资源日益稀缺，因此开辟和发展从甲烷(天然气、页岩气和煤层气的主要成分)、煤炭和生物质等非石油资源合成低碳烯烃新路线，是兼具重要学术意义和重大应用价值的战略课题。
路勇课题组受“甲烷低温电化学氧化制甲醇”等研究报道启发，提出了“低温化学循环活化O2分子以驱动低温OCM反应”的新思路，目标性地选取在低温下能同MnxOy形成化合物的TiO2助剂对Mn2O3-Na2WO4/SiO2进行了改性，使反应温度由原来的800℃-900℃大幅降至650℃后，仍获得了20%以上的甲烷转化率和60%以上的产物选择性。
该研究的本质在于低温化学循环“MnTiO3↔Mn2O3”的形成，即引入的TiO2“低温催化”Mn2O3对CH4分子的氧化活化而生成MnTiO3，生成的MnTiO3可在较低温度与O2分子反应转化为Mn2O3和TiO2。
同时，该低温化学循环与Na2WO4产生协同催化作用，实现了目标产物的高选择性调控;还提出了催化剂晶格氧转化速率阈值的判据，即无论在何反应温度下，只要催化剂晶格氧转化速率能达到阈值及以上，该催化剂则具有良好的催化性能。另外，该催化剂稳定性良好，在720℃下稳定运行500小时无失活迹象。这一研究成果为甲烷直接活化转化提供了新的思路，也将为我国丰富的页岩气和煤层气资源高值化工利用提供新技术途径。